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2015年 第17卷 第4期    刊出日期:2015-12-31
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2015, 17(4):  0. 
摘要 ( 587 )   PDF (258KB) ( 1665 )  
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Process Research
NH3对不同类型催化剂上1-MN选择性加氢饱和的影响
葛泮珠 任亮 高晓冬 李大东
2015, 17(4):  1-7. 
摘要 ( 829 )   PDF (564KB) ( 2023 )  
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以硫化态CoMo/γ-Al2O3、NiW/γ-Al2O3、NiMo/γ-Al2O3和NiMoW/γ-Al2O3为催化剂,考察NH3的存在对1-甲基萘(1-MN)选择性加氢饱和的影响。试验结果表明,NiMoW型催化剂上1-MN的芳烃饱和活性最优;在动力学控制区,NH3的引入显著抑制了1-MN的饱和,而在热力学控制区,NH3对1-MN的饱和基本无影响;另外NH3的引入有利于提高NiMoW与NiMo型催化剂上单环芳烃的选择性,而对Ni-W与Co-Mo型催化剂基本无影响。
介孔二氧化硅固定化漆酶及其循环冷却水中缓蚀作用的应用研究
刘芳 吕玉翠 仲慧赟 张双 樊丰涛 赵朝成
2015, 17(4):  8-19. 
摘要 ( 702 )   PDF (838KB) ( 2294 )  
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在我国石油炼化企业中,油品泄漏问题普遍存在,影响了缓蚀剂的缓蚀效果。已有研究表明漆酶可用于循环水中催化氧化多类有机底物并起到缓蚀作用,而游离漆酶稳定性差,易受环境条件影响而失活,且难以实现重复利用,因此,对漆酶进行固定化是实现其工业生产应用的有效途径。用溶胶-凝胶法合成介孔二氧化硅微球并通过TEM,FT-IR和BET分析手段对其进行表征。结果显示微球的粒径大概在100-150纳米,平均孔径2.55纳米,比表面积为1088.9 m2/g。介孔SiO2微球吸附戊二醛,利用希夫碱反应固定化漆酶,确定固定化的最佳条件为:戊二醛浓度0.75%、作用时间8h、漆酶浓度0.04 mL/mL、固定化时间10h。缓蚀实验确定,当柴油泄漏浓度为80mg/L时,固定化漆酶的缓蚀率可达49.23%,略低于游离漆酶的缓蚀率59%,柴油降解率达到45%。实验证明固定化漆酶可通过降解柴油来达到缓蚀的效果。
高含水、高粘、高凝点原油低温管输粘壁现象研究
郑海敏 黄启玉 王长会 王喜
2015, 17(4):  20-29. 
摘要 ( 846 )   PDF (881KB) ( 2068 )  
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一些高含水原油在低于凝点输送时,水包油乳状液中的水滴会以凝胶的形式粘在管道内壁,称“粘壁现象”,原油输送过程中粘壁现象会造成管道局部或全部堵塞,造成能源浪费。通过室内环道实验,研究了高含水、高粘、高凝点原油在管道内低温输送时的粘壁规律。发现含水率、剪切率是影响原油粘壁速率和粘壁温度的主要因素,水包油乳状液的含水率越低、剪切率越小粘壁现象越严重。提出粘壁温度判别式,建立粘壁速率模型,据此建立高含水时压降计算软件。
Novel Technology
基于W-Ni工业催化剂的催化轻循环油加氢裂化技术开发
彭冲 杨雪晶 方向晨 黄新露 曾榕辉 郭蓉
2015, 17(4):  30-36. 
摘要 ( 1108 )   PDF (493KB) ( 4758 )  
参考文献 | 相关文章 | 计量指标
催化轻循环油富含重芳烃(60 wt%~80 wt%),密度大,十六烷值低,很难采用常规的加氢改质技术加工利用。本文介绍了可以由催化轻循环油生产高附加值产品的催化轻循环油加氢裂化技术,通过加氢催化剂与反应条件的优化,可以同时生产高辛烷值汽油和超低硫柴油调和组分。在固定床加氢反应器上分别研究了催化剂类型,反应温度,压力对汽油产品研究法辛烷值的影响,试验结果表明高的反应温度,适合的压力有利于生产高辛烷值汽油。典型的FD2G技术的工业应用结果表明,采用本技术可生产硫含量小于10μg.g-1的清洁柴油组分和研究法辛烷值高达92的清洁汽油,在目前的汽柴油的价格体系下,本技术经济性更好,可以提高炼厂的效益。
Catalyst Research
设计浸渍液中金属前驱物分子结构来制备高效NiMo/Al2O3加氢脱硫催化剂
李会峰 李明丰 褚阳 刘锋 聂红
2015, 17(4):  37-45. 
摘要 ( 843 )   PDF (1494KB) ( 1998 )  
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通过设计浸渍液中金属前驱物的分子结构以期制备高效的NiMo/Al2O3加氢脱硫催化剂。首先设计了5种典型的浸渍液。不同浸渍液的LRS表征结果表明检测到的含钼前驱体主要有类 [Mo4(citrate)2O11]4-, [P2Mo18O62]6-和[P2Mo5O23]6-等。UV-Vis光谱表征结果发现,当浸渍液中同时添加柠檬酸和磷酸时,可改变镍物种的存在状态。采用初始润湿法负载金属组分经干燥后制备了相应的NiMo/Al2O3催化剂。干燥后催化剂的LRS表征结果表明,上述不同分子结构的金属前驱物均至少有一部分可完好的保留在载体上,尽管金属前驱物与氧化铝载体之间不可避免的存在着界面反应。催化剂经硫化后,借助N2物理吸附、TEM和XPS对新鲜硫化的催化剂进行了表征。结果表明,浸渍液中的不同金属前驱体主要会产生(Ni)MoS2片晶形貌以及镍助催化效果的差异。其中,与采用类  [Mo4(citrate)2O11]4-制备的催化剂相比,采用类[P2Mo5O23]6-前驱体制备的催化剂所形成的Ni-Mo-S活性相较少且分散较差。而采用浸渍液中同时存在类  [Mo4(citrate)2O11]4-, [P2Mo18O62]6-和[P2Mo5O23]6-等含钼前驱体制备的催化剂则由于其能形成更多的分散较好的Ni-Mo-S活性相而表现出更高的4,6-DMDBT加氢脱硫活性。

利用废催化裂化催化剂合成含有沸石分子筛的复合材料及其应用
郑淑琴 何理均 姚华 任劭 余红霞 张建策
2015, 17(4):  46-54. 
摘要 ( 870 )   PDF (491KB) ( 2155 )  
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以催化裂化废催化剂为原料,在水热条件下晶化合成含有NaY分子筛的多级孔结构复合材料,材料中NaY分子筛的结晶度为56.7%,具有较大比表面、孔体积以及较强的水热稳定性;利用复合材料制备出的FCC催化剂具有独特的孔径分布有利于扩散能力的提高,产品分布得到优化和改善;催化剂表现出抗磨损能力强、活性高、抗重金属能力和重油转化能力强的特点,与对比剂相比,汽油产率和轻质油产率分别增加了1.61%和1.31%,焦炭降低了0.22%,汽油烯烃含量降低2.51%,汽油RON辛烷值提高0.7个单位。
Mo-Ni/Al2O3催化剂的硫化温度对硫醚化反应性能的影响
申志兵 柯明 任涛 张君涛 梁生荣
2015, 17(4):  55-61. 
摘要 ( 870 )   PDF (846KB) ( 2281 )  
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本文制备了Mo改性的Ni/Al2O3催化剂,并在不同温度硫化作硫化处理,考察其对催化裂化汽油在硫醚化反应过程中的硫醇与烯烃的硫醚化反应、二烯加氢反应和烯烃加氢反应性能的影响。为揭示不硫化温度下处理催化剂的构效关系,硫化态催化剂通过XRD、HRTEM、XPS和H2-TPR表征检测催化剂表面活性相结构和性质。结果表明提高硫化温度不仅可以促进催化剂硫化度和活性相物种分布,也可调整催化剂活性相的微观形貌。这些调变可以促进硫醚化反应过程的硫醚化反应、二烯加氢和烯烃加氢饱和反应,并更加容易促进对烯烃的加氢饱和反应。这样就会引起反应产品辛烷值的损失。通过对比发现,当硫化温度为310℃,催化剂表面可形成由2-3层堆垛条纹与条纹间的Ni原子形成的Ni-Mo-S相,在硫醚化反应过程展示出良好催化性能。
电泳沉积预涂晶种制备NaY分子筛膜及其分离性能
程志林 韩帅
2015, 17(4):  62-70. 
摘要 ( 774 )   PDF (1025KB) ( 2018 )  
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通过电泳沉积方法预涂晶种二次生长法制备出Y型分子筛膜。采用Y型分子筛合成的导向剂作为预涂晶种。考察了导向剂的陈化时间,电泳电压和电泳沉积时间对晶种质量以及分子筛膜的影响。结果表明,在电泳的作用下,导向剂作为晶种能够均匀地沉积在载体表面。二次合成后的载体的XRD表征显示,纯的Y型分子筛膜成功地生长在载体表面。SEM电镜表明,经过二次合成后的载体表面被高度孪生的分子筛晶体所覆盖。分子筛膜在不同渗透温度条件的分离性能用CO2/N2混合物进行评价。此外,考察了不同浓度的异丙醇水溶液在分子筛膜上的渗透汽化脱水性能。合成的Y型分子筛膜展现出较好的脱水性能和渗透通量.
Scientific Research
傅里叶变换离子回旋共振质谱的定量分析方法以及质谱数据与原油硫含量之间的关联
王威 刘颖荣 刘泽龙 田松柏
2015, 17(4):  71-80. 
摘要 ( 710 )   PDF (982KB) ( 2193 )  
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Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry (FT-ICR MS) became a powerful tool for analyzing the detailed composition of petroleum samples. However, the correlation between the numerous peaks obtained by FT-ICR MS and bulk properties of petroleum samples was still a challenge. In this study, internal standard method was applied for the quantitative analysis of 4 straight-run vacuum gas oils (VGO) by atmospheric pressure photoionization (APPI) FT-ICR MS. The heteroatom class distribution of these VGO samples turned to be different when the concentration changed. Linear relationships between the normalized abundances and the concentration of VGO samples were found for the total aromatic compounds, aromatic hydrocarbons, S1 and N1 species. The differences of the response factor were also discussed. The sulfur contents of a series of crude oils were proved to be linear with the FT-ICR MS data calibrated by the response factor of S1 species. This study demonstrated the feasibility of the internal standard method in quantitative analysis of APPI FT-ICR MS, and the bulk properties of petroleum samples could be correlated directly with the FT-ICR MS data.
离子液体作用下小麦秸秆在亚临界水/乙醇中水热液化制生物油
王宝凤 韩少华 张进军
2015, 17(4):  81-88. 
摘要 ( 902 )   PDF (738KB) ( 2209 )  
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本论文在高压反应釜中研究了离子液体作用下小麦秸秆在亚临界水中/乙醇中的液化行为,考察了不同温度和压力下的产物分布情况;并通过1H NMR、红外光谱分析和扫描电镜分析对液化油和残渣进行了性质分析。研究结果显示,相同条件下小麦秸秆在亚临界水/乙醇混合溶剂中的油收率远高于以亚临界水为溶剂时的油收率。研究结果还表明,在考察的条件范围内,添加 1-丁基-3-甲基咪唑氯盐([Bmim]Cl)离子液体可提高小麦秸秆的液化总转化率和气体收率,但会降低正己烷不溶组分的收率和四氢呋喃可溶组分的收率。此外,研究结果还表明添加 [Bmim]Cl离子液体会使液化油中的脂肪氢和酚类物质增加,使液化油的品质提高。
采用高通量测序技术解析反硝化脱硫污泥内微生物特征
马文娟 刘春爽 赵东风 国亚东 王爱杰 贾魁莉
2015, 17(4):  89-95. 
摘要 ( 696 )   PDF (812KB) ( 2144 )  
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The denitrifying sulfide removal (DSR) process has recently been studied extensively from an engineering perspective. However, the importance of microbial communities of this process was generally underestimated. In this study, the microbial community structure of a lab-scale DSR reactor was characterized in order to provide the comprehensive insight into the key microbial groups in DSR system. Results from high-throughput sequencing analysis revealed that the fraction of autotrophic denitrifiers increased from 2.34 % to 10.93% and to 44.51% in the DSR system when the influent NaCl increased from 0mg/L, to 4g/L and 30g/L, respectively. On the contrary, the fraction of heterotrophic denitrifiers decreased from 61.74% to 39.57%, and 24.12%, respectively. Azoarcus and Thiobacillus were the main autotrophic denitrifiers, and Thauera was the main hetetrophic denitrifier during the whole process. This study could be useful for better understanding the interaction between autotrophs and heterotrophs in DSR system.
Scientific Research
负载钌催化顺酐选择性加氢生成γ-丁内酯中CoO(OH)的促进作用
周娅芬; 王清; 王慢慢; 杨文娟; 周丽梅; 马晓艳
2015, 17(4):  96-101. 
摘要 ( 810 )   PDF (478KB) ( 1929 )  
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采用共沉淀方法制备了修饰的钌催化剂,并用于催化顺酐(MA)选择性加氢制备γ-丁内酯(GBL)。对催化剂进行了XRD、XPS、TG-DTG、TEM和N2吸附表征。结果表明,催化剂载体为单斜氧化锆(m-ZrO2)和羟基氧化钴(CoO(OH))。加氢实验结果表明,CoO(OH)的含量、反应温度、氢气压力和反应时间对γ-丁内酯选择性有很大影响。CoO(OH)的促进作用明显,使得γ-丁内酯选择性显著提高。在180 ○C、3.0 MPa H2压力和水作溶剂的条件下,反应6小时,顺酐在Ru/ZrO2-CoO(OH)(35%)催化剂上可以100%转化,γ-丁内酯选择性达到92.0%。

Simulation and Optimization
催化柴油管式液相加氢CFD模拟
李华 刘宁强 曾志宇 邹滢 王基铭
2015, 17(4):  102-110. 
摘要 ( 714 )   PDF (923KB) ( 1984 )  
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The computational fluid dynamics(CFD) code ,FLUENT, was used to simulate the liquid-phase catalytic diesel hydrotreating tubular reactor with a ceramic membrane tube dispenser. The chemical reaction and reaction heat was added to the model by user-defined function(UDF), showing the distribution of temperature and content of sulfide, nitride, bicyclic aromatic and single ring aromatic in different parts of the reaction bed. When the pressure was 6.5MPa, the amount of mixed hydrogen was 0.84%(m), the space velocity was 2h-1 and the inlet temperature was 633K, the temperature reached maximum at the height of 0.15m, and the range of radial temperature reached maximum(2.1K) at the height of 0.15m. It indicated that the proper ratio of height to diameter of catalyst bed in the tubular reactor was 5-6. The increase of inlet temperature and the mixed hydrogen and the decrease of space velocity lead to the decrease of the content of bicyclic aromatic, sulfide and nitride, the increase of single ring aromatic, and the high temperature rise. The results were in good accordance with experimental data, indicating the high accuracy of the model.
自热回收精馏过程分离正丁醇/异丁醇近沸点混合物的设计与控制研究
李鲁闽 刘育良 翟建 孙兰义 田原宇
2015, 17(4):  111-120. 
摘要 ( 700 )   PDF (1892KB) ( 2366 )  
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为了探索自热回收精馏在分离过程中的优势,以分离正丁醇-异丁醇近沸点混合物体系为例,对自热回收精馏过程的设计与控制过程进行了研究。通过优化设计,求取了传统精馏过程、热泵精馏过程、自热回收精馏过程的年总费用值。结果表明,自热回收精馏过程的年总费用分别比传统精馏、热泵精馏过程节省37.74%、11.35%,因而证明了自热回收精馏过程的经济优势。另外,对该极具潜力的自热回收精馏过程进行了动态研究。当建立双温度控制结构时,自热回收系统能够分别抵抗10%的进料流率与进料组分变化,进料扰动得到了有效的控制。因此,自热回收精馏过程不仅在经济上具有优势,并且显示了良好的可控性。
放大的三级双搅拌萃取槽内油水分离过程的数值模拟
吕超 张子木 赵秋月 王淑婵 张廷安 刘燕
2015, 17(4):  121-126. 
摘要 ( 686 )   PDF (940KB) ( 1892 )  
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采用Eulerian多相流模型及Morsi-Alexander相间曳力系数模型耦合,对放大的三级双搅拌萃取槽内流体流动特性进行数值模拟。结果表明:澄清室内增加搅拌装置能有效降低异相出口的杂质含量,加速油、水两相的澄清分离;能有效破碎来自混合室的油水包裹液滴,抑制出口回流,提高油、水两相的分离效率;澄清室内增加搅拌装置耗费的功率相比混合室内的搅拌功率可以忽略不计,利于新设备的工业推广。