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当期目录

2015年 第17卷 第1期    刊出日期:2015-03-30
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Contents
2015, 17(1):  0-0. 
摘要 ( 1960 )   PDF (242KB) ( 4202 )  
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本期目录
Scientific Research
用于原油快评的中红外光谱模型传递研究
李敬岩 褚小立 田松柏
2015, 17(1):  1-5. 
摘要 ( 2027 )   PDF (2531KB) ( 3666 )  
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光谱分析方法由于其测量特点非常适合用于过程控制、分析领域比如原油快评, 本研究分别对同型光谱仪和不同型光谱仪的模型转移进行探讨,结果表明通过转移后的模型预测结果满足快速分析的要求。
Scientific Research
脱硫吸附剂中硅酸锌形成动力学及脱硫活性和稳定性研究
邹亢, 林伟, 田辉平, 徐广通, 王磊, 徐华
2015, 17(1):  6-15. 
摘要 ( 2108 )   PDF (1270KB) ( 4063 )  
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利用喷雾干燥法和不同的硅铝基质分别制备了新型的S Zorb工业吸附剂Ni/ZnO-P以及两种传统的吸附剂(Ni/ZnO-MNi/ZnO-H)。利用XRD、Rietveld物相定量分析法、BET和激光粒度仪表征了三个吸附剂的物理化学性质。利用自建的水蒸气老化处理装置研究了三个吸附剂的失活机理和失活动力学。结果表明,水蒸气分压和反应温度均会影响非活性物相硅酸锌的形成速率,而硅酸锌的形成将降低吸附剂的硫容量。三个吸附剂中硅酸锌的形成均为零级反应,从而可计算其表观反应速率常数k和反应活化能Ea。由于基质P外表面的桥联硅羟基含量较少,导致吸附剂Ni/ZnO-P的硅酸锌形成活化能显著提高,所以Ni/ZnO-P表现出了最高的水热稳定性。汽油脱硫实验表明,三个吸附剂在经过同样的水热老化处理后,Ni/ZnO-P(Aged)的平均脱硫率可以达到92%,接近新剂的脱硫率(95%),而Ni/ZnO-M (Aged)和Ni/ZnO-H (Aged)的平均脱硫率则降低到86%和90%。上述研究表明,新型S Zorb工业吸附剂Ni/ZnO-P的应用将显著提高工业装置长周期运行的稳定性。
Scientific Research
氢气在硫化钼分子簇上解离的DFT研究
王薇 赵晓光 李会峰 周涵 李明丰
2015, 17(1):  16-23. 
摘要 ( 2365 )   PDF (775KB) ( 3864 )  
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加氢工艺是炼油过程内一种非常重要的工艺,它对于重油轻质化和油品清洁化都具有重要作用。H2的活化是加氢过程的首个步骤,不仅可以产生大量活性H物种,还会对活性中心的数量和状态有很大影响,所以H2活化情况及其规律是加氢领域的一个关键问题。MoS2是加氢催化剂中重要组分,为研究H2在MoS2上解离的规律,本文构造了一系列不同配位数的Mo-S中心,对H2在各种Mo-S中心上的均裂和异裂解离过程进行计算和比较,得出H2解离的难易程度随Mo配位数变化的规律,并且从前线轨道理论的角度深入探讨了氢气解离难易的内在原因。
褐煤、小麦秸秆和废塑料在亚临界水液化制液体燃油中硫的变迁行为研究
王宝凤 黄亚茹 张进军
2015, 17(1):  24-30. 
摘要 ( 2182 )   PDF (824KB) ( 4072 )  
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为了明确褐煤、生物质和废塑料在亚临界水中液化制油时硫的分布及变迁行为,在小型高压釜中系统研究了褐煤、生物质和废塑料比例、液化温度、初始氮气压力、停留时间以及添加剂对硫变迁行为影响的规律。研究结果表明:原料中的硫主要以有机硫形式存在;在液化过程中,大部分硫都转移到了液化残渣中,只有很少部分硫转移到了液化油和气体中。此外,研究结果还表明,在较低温度(小于300℃)下液化,可得到低硫含量液化油;得到低硫含量液化油的最佳条件为:褐煤、生物质和废塑料的比例为5:4:1,初始压力为3MPa,停留时间为30分钟。另外,研究结果还表明:褐煤、生物质和废塑料在亚临界水中液化时添加电气石也有利于得到低硫含量液化油。
Catalyst Research
铜基催化剂上苯合成气烷基化的研究
赵学斌 曾丰 赵斌 顾昊辉
2015, 17(1):  31-38. 
摘要 ( 2240 )   PDF (793KB) ( 4259 )  
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通过浸渍法制备了用于苯合成气烷基化反应的铜基催化剂,并使用XRD,XRF,NH3-TPD,TEM进行表征,固定床反应器进行评价。对于Cu/Al2O3/ZSM-5催化剂,最佳的反应温度是350℃,Cu载量越高其活性越好,负载Cu后出现的新的中等强度的酸中心有利于烷基化的进行。CO在金属中心发生加氢非解离反应,二甲醚(DME)是反应的主要中间体。第二金属(Zn,Mn,V)加入后有利于提高甲基化的选择性,降低重芳的选择性。在Cu-Zn/Al2O3/ZSM-5催化剂中,部分Cu被Zn覆盖导致了低的Cu分散度和活性。Cu-Mn/Al2O3/ZSM-5催化剂的甲基化收率最高,在新鲜剂中可能生成了Cu-Mn复合氧化物,这阻止了反应过程中Cu粒子的烧结。虽然V的引入使Cu的负载量大大减小,但同时也能引起中等强度酸中心数量的增多。V能够阻止还原过程中Cu粒子的烧结,并能提高Cu的活性。
Catalyst Research
新型第四代负载型Ziegler-Natta聚丙烯催化剂的研究:催化剂结构与聚合性能的关系
刘涛 李威莅 夏先知 毛炳权
2015, 17(1):  39-47. 
摘要 ( 2378 )   PDF (800KB) ( 5330 )  
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本文详细研究了一种用于合成等规聚丙烯所用的新型Ziegler-Natta催化剂的结构,以及催化剂结构与聚合性能之间的关系。化学结构式为CH3CH2OMgOCH(CH2Cl)2的球形载体是在一种新的分散体系中合成的,这种载体被用于Ziegler-Natta催化剂的制备。X射线衍射表明催化剂中存在δ-MgCl2。远红外光谱分析进一步确定了催化剂中存在δ-MgCl2。该种催化剂具有多孔结构并且具有高的比表面积。催化剂得到充分的活化以及具有多孔结构是丙烯聚合时具有高活性的主要原因。扫描电镜能谱分析表明催化剂颗粒中具有均匀的钛分布。粒度分析显示催化剂颗粒具有较窄的粒径分布。催化剂颗粒完美的球形、均匀的钛分布以及较窄的粒径分布使得在聚合过程中产生较少的细粉。固体核磁碳谱分析表明邻苯二甲酸二异丁酯和MgCl2之间具有强烈的络合作用,这种络合作用是聚合物等规度较高的主要原因。
Catalyst Research
使用两种不同的季铵碱将大孔硅酸铝凝胶通过蒸汽相辅助转化合成具有三重孔径的ZSM-5多级孔道复合材料
赵天波 王佳 徐鑫 王桂杰
2015, 17(1):  48-58. 
摘要 ( 1983 )   PDF (1580KB) ( 4577 )  
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使用蒸汽相辅助转化法将大孔硅酸铝凝胶的骨架转化,合成具有三重孔径(大孔/介孔/微孔)的多级孔道结构ZSM-5复合物。硅酸铝凝胶不仅提供硅源和铝源,而且作为结构载体。考察了前驱体溶液的组成、载体凝胶投料硅铝比、载体浸渍时间和不同导向剂在不同温度下对合成的影响。采用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X-射线粉末衍射(XRD)、场发射扫描电镜(SEM)和氮气吸附脱附测试对样品结构进行表征。结果表明多级孔道ZSM-5复合材料可用季铵碱作结构导向剂,无需晶种和另加硅源、铝源而合成。当使用四丙基氢氧化铵(TPAOH)为导向剂时,载体的投料硅铝比和浸渍时间对产物的形貌有很大影响;另外,不同导向剂在不同温度下合成样品的结构性质与大孔硅酸铝凝胶载体的有很大不同。
Process Research
旋转填充床反应器合成超低界面张力石油磺酸盐表面活性剂研究
翁展 张鹏远 初广文 邹海魁 jimmy Yun 陈建峰
2015, 17(1):  59-68. 
摘要 ( 1987 )   PDF (915KB) ( 4640 )  
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石油磺酸盐是用于强化采油的表面活性剂,主要在搅拌釜反应器(STR)通过磺化石油馏分制备而来。本文以高粘度的石油馏分为原料,采用液相三氧化硫磺化法,以旋转填充床(RPB)为磺化反应器强化制备驱油用超低界面张力的石油磺酸盐表面活性剂。以活性物含量和油水界面张力值(IFT)为考察目标,研究了不同的实验操作条件对其的影响。在优化的条件下,活性物含量可以达到50.3%,IFT降低至4.5×10?3 mN?m-1。和传统STR相比,活性物含量可提高13.82%。同时,文章中还讨论了IFT测量过程中的油滴不均匀变化现象。结果发现,该现象与表面活性剂的结构以及表面活性剂的扩散速率有关。增加表面活性剂的扩散阻力,可以消除不均匀变化;但是增加表面活性剂中重组分的含量,不但可以消除回缩现象,同时还可以降低IFT的最低值。这现象对于解释IFT的降低和生产超低IFT的表面活性剂的配方具有指导意义。
FCC原料加氢预处理对催化柴油中硫、氮化合物分布的影响
白锐 柴永明 张成涛 刘晨光
2015, 17(1):  69-74. 
摘要 ( 2119 )   PDF (406KB) ( 4006 )  
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分别采用气相色谱-脉冲火焰光度检测器(GC-PFPD)及气相色谱-氮化学发光检测器(GC-NCD)对催化裂化柴油中的硫化物和氮化物类型进行了分析,考察了加氢预处理的反应温度对FCC柴油中的硫化物、氮化物的转化规律的影响。结果表明:FCC柴油中的硫化物主要为BTs和DBTs,氮化物主要以非碱性的含氮化合物为主,吲哚类和咔唑类约占总氮含量的98%;加氢预处理后的FCC柴油中的硫化物以BTs为主,4- MDBT 和4, 6- DMDBT含量很少;随着加氢预处理温度的提高,FCC柴油氮化物中的咔唑类逐渐减少,主要以吲哚类为主。
配方型溶剂同时脱除液化气中的H2S与有机硫:溶解度参数研究和工业试验
张峰 沈本贤 孙辉 刘纪昌 商剑锋
2015, 17(1):  75-81. 
摘要 ( 2142 )   PDF (520KB) ( 5614 )  
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通过两维溶解度参数理论对四种配方型溶剂(代号 UDS-I, II, III, IV)脱除液化气中甲硫醇的性能进行了预测。计算结果表明,UDS-IV的溶解度参数与甲硫醇的最接近,意味着甲硫醇在UDS-IV中的溶解度最大。焦化液化气脱硫工业试验结果表明,UDS-IV对以甲硫醇为主的有机硫的脱除性能最佳。与MDEA相比,在硫负荷大幅增加的情况下UDS-IV将净化液化气总硫含量降低了50%。另外,UDS-IV具有良好的再生性能与脱硫选择性。工业试验结果与溶解度参数计算结果相吻合。
十二烷基苯磺酸对渣油加氢反应过程的影响
孙昱东 杨朝合
2015, 17(1):  82-88. 
摘要 ( 2091 )   PDF (421KB) ( 4133 )  
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以十二烷基苯磺酸为添加物,在高压釜内研究了其对渣油加氢处理过程的影响。结果表明,由于添加物对渣油胶体体系具有稳定作用,延缓了重组分的聚集和生焦,促进了重油向轻组分的转化。在反应时间为90分钟时,添加物可使转化率提高1.94个百分点,轻油收率提高1.53个百分点。在短反应时间(30分钟)内,有添加物时催化剂的表面性质优于空白实验,但长反应时间下由于过深的转化率而导致催化剂的表面性质下降过快。相对于空白实验,有添加物存在时反应后的沥青质结构单元更小,沥青质缔合度更高,说明通过添加物的渗透和解聚作用增加了大分子的反应活性,大分子更易于向轻组分转化。在一定条件下,添加物的存在有利于提高渣油转化率和轻油收率。
Lubrication Research
润滑脂用高碱值烷基苯磺酸钙的研究
刘依农
2015, 17(1):  89-95. 
摘要 ( 2244 )   PDF (378KB) ( 7153 )  
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铜箔轧制油中缓蚀剂对其表面吸附与缓蚀行为的研究
熊桑 孙建林 姜伟 曾颖峰 夏垒
2015, 17(1):  96-107. 
摘要 ( 2266 )   PDF (1060KB) ( 4351 )  
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采用失重法与电化学技术研究铜箔轧制油中缓蚀剂2,5-双乙磺酰基-1,3,4-噻二唑(DMDTA)与 (6-甲基- -1-乙基)甲基二辛胺1H-苯并三氮唑(EAMBA)对其表面吸附与缓蚀行为。同时利用扫描电子显微镜(SEM)和能量色散谱仪(EDS)观察表面形貌,并分析铜箔组成。结果表明:含缓蚀剂DMDTA与EAMBA的轧制油明显降低了铜箔腐蚀速率和增加了其缓蚀效率,且两者复配的缓蚀效果最佳。SEM与EDS研究进一步证实含缓蚀剂的轧制油使铜箔表面稳固吸附着不易腐蚀的缓蚀剂分子。利用密度泛函理论从分子轨道和福井指数计算分析缓蚀剂的反应活性。缓蚀活性位点主要集中在芳香环、杂环和极性官能团上,这种分布有利于分子同时形成配位键和反馈键,使缓蚀剂分子在金属表面形成稳定的吸附。为铜箔轧制油中缓蚀剂的选择提供了理论依据。
Simulation and Optimization
用于分离正己烷-正庚烷-正辛烷体系的跨壁绝热隔壁塔的模拟优化与实验研究
胡雨奇 方静 李春利
2015, 17(1):  108-116. 
摘要 ( 2103 )   PDF (1296KB) ( 4253 )  
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以正己烷-正庚烷-正辛烷为分离体系,在恒定产品纯度条件下,通过Aspen Plus模拟分析进料位置、侧线采出位置、液相分配比、气相分配比以及交互作用对跨壁绝热隔壁塔能耗的影响并回归得到能耗响应面模型。结合最佳操作区域的限制条件,对比能耗代理模型和优化方法的不同组合,分析表明:Kriging模型结合多岛遗传算法寻优(Kriging-MIGA)相比于响应面模型结合偏导寻优(RSM-PD)具有更好的能耗预测能力,RSM-PD相比于Kriging-MIGA具有更好的能耗优化效果。采用自制跨壁绝热隔壁塔小试装置进行实验,对比实验和模拟下的测温点温度和能耗值,对比结果表明:RSM-PD和Kriging-MIGA两种模型优化组合对于确定跨壁绝热隔壁塔最佳工艺条件具有实验可靠性,RSM-PD和Kriging-MIGA搜索所得的变量优化值可作为跨壁绝热隔壁塔的最佳工艺条件,最佳工艺条件为进料位置6,侧线采出位置7,液相分配比-气相分配比组合[0.14,0.5]和[0.16,0.52];RSM-PD和Kriging-MIGA可作为设计优化跨壁绝热隔壁塔的方法组合。
流化床异质团聚结构水分含量分布状态研究
杨宁 周云龙 苗亚男
2015, 17(1):  117-124. 
摘要 ( 1969 )   PDF (694KB) ( 3585 )  
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通过TEB雾化喷嘴制造流化床颗粒团聚结构,利用层叠筛分法对原始颗粒、成核聚团、粘结聚团、糊状聚团四种结构加以尺度区分,成功的实现了不同团聚结构域的分区域辨识,选取团聚结构最为稳定的异质团聚结构共存区域为研究对象。研究发现本文自主研发的多通道电导电路实验装置测量所得电导信号与流化床内水分含量存在线性比例的关系,通过调整隔离网孔径实现异质团聚结构层态隔离,利用流化床的持续流化效应造成团聚结构破裂引发电导信号回升,实现了颗粒团聚结构水分分布状态的测量。利用该装置测量了注入液体质量在wi=2.8~4.4kg范围内变化时,流化床内异质共存区域颗粒及团聚结构的水分分布状态,结果表明随着液体质量的增加,粘结聚团水分含量逐渐增加,成核聚团水分含量逐渐减小,原始颗粒水分含量维持在相对较低的水平,当注入液体质量达到wi=4.4kg时,粘结聚团含有的水分含量高达87.3%,几乎占据了流化床中的全部水分。